锂硫电池的商业化目前受到了各种挑战，包括穿梭现象以及硫化锂和硫的低电导率/离子电导率。韩国高等科学技术院Steve Park和Jinwoo Lee合作使用溶液剪切技术开发了一种超薄（750 nm）、轻质（0.182 mg cm−2）夹层，可以促进混合离子电子传导。中间层由碳纳米管（CNT）/Nafion/聚-3，4-亚乙基二氧噻吩：四氰基硼酸盐（PEDOT:TCB）组成，通过Nafion和CNT/PEDOT分别对PS的协同分离和吸附作用，有效抑制了穿梭现象。此外，通过反离子交换和Nafion的SO3-官能团的均匀的Li+离子通量以及良好润湿性，可以提高中间层的电子电导率/离子电导率。通过抑制多硫化物穿梭增强硫利用率和反应动力学，并通过中间层促进电子/离子转移，使锂硫软包电池在5.3 mg cm−2的高硫负载和5μL mg−1的低电解质/硫比例下具有1029 mAh g−1的高放电容量。相关研究成果以“Ultrathin Mixed Ionic−Electronic Conducting Interlayer via the Solution Shearing Technique for High-Performance Lithium−Sulfur Batteries”为题发表在ACS Nano上。https://doi.org/10.1021/acsnano.3c09333可溶性多硫化物锂（LiPS）中间体引起的穿梭现象以及硫化锂（Li2S）和元素硫（S8）的低电子电导率/离子电导率阻碍了锂硫电池的商业化。这些问题对硫的利用、循环稳定性和锂金属阳极的腐蚀产生了不利影响。目前已经研究了许多方法，包括使用具有不同能力的硫主体材料，如电催化、吸附和促进电子/离子转移。然而，在重复充电和放电过程中，硫主体材料不能完全阻止硫以多硫化物（PS）的形式溶解到电解质中。研究已转向开发一种功能性隔膜或夹层，该隔膜或夹层超越了防止电池中阴极和阳极之间物理接触的传统作用，该成分还应抑制穿梭现象，并通过促进电子/离子转移促进硫转化反应，提高硫的利用率和循环稳定性。然而，现有夹层仍存在一些问题。首先，仅包括非极性导电碳材料的夹层通过物理吸附表现出对可溶性LiPS的弱吸附强度，并且由于电解质润湿性差而导致离子导电性低，这阻碍了循环和转化反应动力学；其次，使用能够化学吸附可溶性LiPS的金属化合物作为没有导电碳基材料的夹层，由于导电性差，导致低的初始放电容量和硫利用率；第三，夹层的厚度和重量降低了整体能量密度。作者使用溶液剪切技术开发了一种由碳纳米管（CNT）、Nafion和聚（3，4-亚乙基二氧噻吩）：聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）组成的多功能CNT/Nafion/PEDOT:TCB（CNP）夹层。CNP夹层在提高锂硫电池性能方面发挥着多种作用：（1）通过Nafion的协同偏析效应以及CNT和PEDOT的吸附效应，有效抑制了穿梭现象，增强了循环稳定性；（2）CNP夹层由于其亲水性和带负电荷的SO3−官能团，通过抑制离子交换，CNP夹层的混合离子-电子电导率提高了硫的利用率。（3）通过溶液剪切法制造的CNP夹层，能够大面积上实现质量和厚度的精确控制，最大限度地减少了锂电池的能量密度损失。具体而言，作者制备了一个大的（10 cm×10 cm）CNP夹层，与其他夹层相比，它更薄（750 nm）、更轻（0.182 mg cm−2），具有混合的离子-电子导电性。CNP夹层表现出优异的PS穿梭抑制和混合离子/电子导电性，在Li−S软包电池中具有优异的可逆容量和循环稳定性。在5.3 mg cm−2的高硫负载和5μL mg−1的低电解质/硫（E/S）比例下，具有CNP夹层的Li−S软包电池显示出1029 mA h g−1的高放电容量和20周的稳定循环。（文：李澍）图1（a）CNP夹层多功能示意图；（b）CNP夹层与先前报道的夹层的厚度和重量对比；（c）CNP薄膜制作示意图图2 PEDOT:PSS膜和CNP膜处理前后的XPS光谱图3（a）CNP的膜的电导率数据；（b）CNP膜在电解质中的化学稳定性；（c）CNP、P、CP和N的XRD图；（d）PP隔膜和CNP夹层的电解质接触角测试图4 CNP夹层的形态：（a）CNP夹层表面的SEM图；（b）PP隔膜上的CNP夹层的截面SEM图；（c）CNP层间的HAADF-STEM和EDS元素图谱图5（a）PP隔膜和CNP膜的热收缩测量；（b）在电解液中对CNP膜进行40天的老化试验；（c）1kg重量压制后的CNP膜的截面SEM图；（d）1kg重量反复挤压时CNP薄膜的电阻变化图6紫外-可见光谱进行可溶性多硫化物渗透性测试图7锂硫电池电性能分析图8恒电流循环分析本文来自微信公众号“材料科学与工程”。转载请联系并保留此框文字。